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Cours phenomenes de surface et catalyse heterogene

CHAPITRE VI LES EQUILIBRES DE CHIMISORPTION CHAPITRE VII INTRODUCTION A LA CATALYSE HETEROGENE CCHAPITRE VI LES EQUILIBRES DE CHIMISORPTION I Introduction L'adsorption chimique ou chimisorption Dans le processus de chimisorption l ? adsorbat se lie généralement à l'adsorbant par le biais de liaisons covalentes ou ioniques Ces forces sont de courtes portées et souvent attractives sauf la force d'échange due au principe d'exclusion de Pauli qui est répulsive Elles découlent essentiellement d'e ?ets quantiques Par exemple les liaisons covalentes proviennent de la délocalisation du mouvement d'un ou plusieurs électrons à l'intérieur d'une molécule En outre selon une molécule est adsorbée chimiquement si sa structure électronique est perturbée de façon signi ?cative par le processus d'adsorption D'ailleurs selon ce même auteur il n'est pas toujours possible de distinguer la physisorption de la chimisorption en raison de distorsions et de variations d'intensités dans les liaisons au cours du processus d'adsorption L'énergie impliquée dans l'adsorption chimique est plus -grande que celle impliquée dans l'adsorption physique et comparable aux énergies des réactions chimiques soit plus de kJ mole- L'adsorption chimique nécessite souvent une énergie d'activation et est généralement un processus irréversible Une seule couche de molécules adsorbées peut être formée au cours de ce processus La chimisorption se manifesterait dans les nano ?bres de carbone selon Finalement il advient que l'énergie d'adsorption soit plus élevée que celle des liaisons internes de l'adsorbat de sorte qu'il peut y avoir une fragmentation de l'adsorbat adsorption dissociative II Modèle thermodynamique de la chimisorption On considère que le gaz G ? se ?xe sur un site S ? de la surface du solide pour donner un composé binaire G-S ? Le modèle thermodynamique le plus approprié pour décrire le phénomène est alors celui d ? une solution du composé binaire G-S ? et des sites d ? adsorption ?xes S ? et des particules de gaz G ? HENINI G Page CLe processus de chimisorption est alors analogue à un équilibre chimique G ? S ?? G ? ? S ? Ou G ??S ? est un site super ?ciel occupé par une molécule adsorbée Cet équilibre est régit par la loi d ? action de masse Kam ? ??G ?? S ? ??G ? ??S ? VI La variance du système égale deux La concentration super ?cielle du composé binaire G ??S qui est liée à la quantité de gaz adsorbée G est une fonction de la pression et de la température deux variables d ? état ce qui con ?rme l ? expérience Par ailleurs la solution du composé binaire G ??S ? et des sites d ? adsorption ?xes S ? peut être considérée comme une solution idéale si l ? on considère qu ? il n ? y a pas d ? interaction entre les sites libres à la surface du solide et les sites occupés III Résultats expérimentaux des équilibres de chimisorption La quantité de gaz ?xée par le solide peut être exprimée par son volume à l ? état gazeux ramené aux