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Feuersenger juergen 2010 N d'ordre THÈSE présentée à L'UNIVERSITÉ DE BORDEAUX ÉCOLE DOCTORALE DES SCIENCES CHIMIQUES par JÜRGEN FEUERSENGER POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR SPÉCIALITÉ Physico-Chimie de la Matière Condensée SYNTHESIS AND CHARACTERISATION O

N d'ordre THÈSE présentée à L'UNIVERSITÉ DE BORDEAUX ÉCOLE DOCTORALE DES SCIENCES CHIMIQUES par JÜRGEN FEUERSENGER POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR SPÉCIALITÉ Physico-Chimie de la Matière Condensée SYNTHESIS AND CHARACTERISATION OF d- f- COMPLEXES AND THEIR MAGNETIC PROPERTIES tel- version - Nov Soutenue le décembre Après avis de M YVES JOURNAUX M JEAN-PASCAL SUTTER Directeur de Recherche au CNRS Directeur de Recherche au CNRS Rapporteur Rapporteur Devant la commission d'examen formée de Mme CORINE MATHONIÈRE M YVES JOURNAUX M JEAN-PASCAL SUTTER MME ANNIE K POWELL M RODOLPHE CLÉRAC M PHILIPPE RICHETTI Professeur Université Bordeaux Directeur de Recherche au CNRS Directeur de Recherche au CNRS Professeur Karlsruhe Institute of Technology KIT Chargé de Recherche au CNRS Directeur de Recherche au CNRS Directeur de thèse M RODOLPHE CLÉRAC ET M PHILIPPE RICHETTI Présidente Rapporteurs Examinateurs Ctel- version - Nov Ctel- version - Nov Résumé Ce travail de thèse décrit i la synthèse de complexes hétérométalliques d ? ions d et f à partir de précuseurs de Mn Fe et Co de sels de lanthanides et de ligands organiques et ii l'étude de leurs structures et propriétés complexes polynucléaires ont été synthétisés dans le cadre de ce travail Les structures moléculaires de tous les composés ont été déterminées par di ?raction des rayons X Les propriétés magnétiques de complexes ont été étudiées dont quatre montrent une relaxation lente de leur aimantation considérée comme la signature d ? un comportement de molécule- aimant L'activité catalytique du complexe Mn Dy Li calciné a aussi été étudiée et s'est avérée e ?cace pour l'oxydation du monoxyde de carbone L'étude systématique de complexes isostructuraux de lanthanides a montré que l'incorporation d ? ions f peut introduire de l ? anisotropie magnétique et que l ? ion DyIII est généralement le meilleur candidat pour le ciblage de molécules-aimants hétérométalliques d- f Mots clés - Aimants moléculaires - Single-Molecule Magnet - E ?et tunnel quantique - Relaxation lente de l ? aimantation Abstract This dissertation describes the syntheses of d- f-metal complexes starting from preformed compounds of Mn Fe and Co lanthanide salts and organic ligands and also the investigation of their structures and properties new polynuclear heterometallic metal complexes were synthesised in the course of this work with di ?erent interesting properties The structures of all obtained compounds have been con ?rmed using X-ray di ?raction The magnetic properties of complexes were studied of which four show frequency dependent out-of-phase signals as expected for SMMs The catalytic activity of calcinated Mn Dy Li was investigated and proved e ?ective for the oxidation of CO It was established that the use of precursors leads to new families of compounds Moreover the study of isostructural compounds across the lanthanide series showed that the incorporation of f ions introduces magnetic anisotropy and DyIII is usually the best candidate for targeting d- fSMMs Keywords - Single- Molecule Magnet - Quantum tunnelling of magnetisation QTM - d- f complexes - Slow relaxation of magnetisation Ctel- version - Nov CTABLE OF CONTENTS tel-