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Toute reproduction sans autorisation du Centre français d’exploitation du droit de copie est strictement interdite. © Techniques de l’Ingénieur, traité Génie nucléaire B 3 600 − 1 Enrichissement de l’uranium par Daniel MASSIGNON Ancien Chef du Service de Chimie-Physique du Commissariat à l’Énergie Atomique 1. Généralités................................................................................................. B 3 600 - 2 1.1 Isotopes de l’uranium.................................................................................. — 2 1.2 Enrichissement de l’uranium...................................................................... — 2 1.3 Développement des principaux procédés................................................. — 2 2. Principes de la séparation isotopique. Critères de choix d’un procédé.............................................................................................. — 4 2.1 Classification des procédés ........................................................................ — 4 2.2 Facteur de séparation élémentaire............................................................. — 4 2.3 Facteurs de séparation d’étage .................................................................. — 5 2.4 Travail et puissance de séparation............................................................. — 6 2.4.1 Travail et puissance de séparation d’un étage à une entrée........... — 7 2.4.2 Cas des faibles enrichissements ....................................................... — 7 2.4.3 Cas des forts enrichissements........................................................... — 7 2.4.4 Perte de puissance de séparation à une jonction ............................ — 8 2.4.5 Cas des étages à deux entrées .......................................................... — 8 2.4.6 Importance de la puissance de séparation....................................... — 8 2.5 Principaux types de cascades..................................................................... — 8 2.5.1 Cascades symétriques........................................................................ — 9 2.5.2 Cascades symétriques idéales........................................................... — 10 2.5.3 Cascades symétriques carrées .......................................................... — 10 2.5.4 Cascades asymétriques...................................................................... — 11 2.5.5 Cascades d’étages à recyclage interne............................................. — 12 2.6 Temps d’équilibre, démarrage et contrôle d’une cascade ....................... — 12 2.7 Optimisation d’une cascade ....................................................................... — 13 2.8 Critères de choix d’un procédé................................................................... — 13 3. Principaux procédés de séparation .................................................... — 13 3.1 Diffusion gazeuse ........................................................................................ — 13 3.1.1 Principe. Facteur de séparation élémentaire.................................... — 13 3.1.2 Facteur de séparation et caractéristiques d’un étage...................... — 14 3.1.3 Usines d’enrichissement.................................................................... — 15 3.2 Centrifugation .............................................................................................. — 18 3.2.1 Principe. Facteur de séparation élémentaire.................................... — 19 3.2.2 Courants à l’intérieur d’une centrifugeuse....................................... — 19 3.2.3 Séparation par une centrifugeuse..................................................... — 21 3.2.4 Données technologiques ................................................................... — 21 3.3 Séparation par vortex, par tuyère et autres procédés aérodynamiques — 23 3.4 Séparation par échange chimique ............................................................. — 24 3.5 Séparation isotopique par laser ................................................................. — 24 3.5.1 Principe................................................................................................ — 24 3.5.2 Procédé par laser atomique (AVLIS) ................................................. — 25 3.5.3 Procédé par laser moléculaire (MLIS)............................................... — 28 3.5.4 Procédé CRISLA.................................................................................. — 28 3.6 Procédés électromagnétiques et ioniques ................................................ — 28 3.6.1 Spectrographe de masses et Calutron.............................................. — 28 3.6.2 Plasmas tournants.............................................................................. — 29 3.6.3 Résonance cyclotron ionique ............................................................ — 29 4. Comparaison et discussion................................................................... — 29 Références bibliographiques ......................................................................... — 32 ENRICHISSEMENT DE L’URANIUM _________________________________________________________________________________________________________ Toute reproduction sans autorisation du Centre français d’exploitation du droit de copie est strictement interdite. B 3 600 − 2 © Techniques de l’Ingénieur, traité Génie nucléaire ’industrie de l’enrichissement de l’uranium a maintenant déjà cinquante ans. Elle présente pourtant l’aspect d’une industrie en pleine jeunesse. En effet, plusieurs procédés d’enrichissement sont en présence sur le marché mondial et un effort considérable de recherche et développement est fait sur beaucoup d’autres. La France occupe une place de premier plan dans ce mar- ché et dans cet effort de renouvellement. Pour mieux comprendre les raisons de la compétition de procédés aussi différents, nous allons d’abord rappeler la grande variété de composition du matériau à enrichir, l’uranium, et la grande diversité des besoins auxquels doit faire face cette industrie. L 1. Généralités 1.1 Isotopes de l’uranium L’uranium est un mélange d’isotopes dont les propriétés nucléaires sont différentes. L’uranium naturel contient 0,720 0 % d’atomes de l’isotope 235U de masse 235 (ou 0,711 en poids), 99,274 5 % environ d’atomes de 238U et, en équilibre radioactif avec ce dernier, 0,005 5 % de 234U [1]. Les demi-vies de 235U et 238U sont respectivement 7,1 × 108 et 4,5 × 109 ans ; elles sont suffisamment longues pour expliquer leur présence dans l’écorce terrestre. C’est l’isotope 235U qui entretient la réaction en chaîne dans les réacteurs à neutrons thermiques par lesquels il est fissile. Il est aussi fissile, comme 238U, par les neutrons rapides et peut aussi être utilisé dans les réacteurs surgénérateurs associé au plutonium. Dans le combustible de tous ces réacteurs, la teneur en 235U diminue au cours du fonctionnement. Des atomes subissent la fission, d’autres sont transformés par captures et désintégrations en d’autres actinides. C’est ainsi que l’on rencontre dans l’uranium extrait par traitement des combustibles irradiés en réacteur des isotopes de l’uranium de trop courte demi-vie pour être présents dans l’écorce terrestre, comme 232U (73,6 ans) et 236U (2,4 × 107 ans) avec des teneurs variables selon les conditions d’irradiation. En particulier, l’activité γ et la demi-vie relativement longue de 232U, de quelques transuraniens et de quelques produits de fission résiduels peuvent poser un problème lors du réenrichissement et lors de l’utilisation d’un combustible réenrichi. Enfin, la présence de 236U, dont la section efficace de capture pour les neutrons lents est élevée, impose de réenrichir à une teneur plus élevée en 235U. L’élimination de ces contaminants par séparation isotopique est aussi un problème industriel. Si le premier réacteur construit par l’homme a divergé en 1942 (Enrico Fermi, Chicago), la première réaction en chaîne terrestre a eu lieu il y a plus de 1,7 milliard d’années dans le gisement d’Oklo au Gabon [2]. Des réacteurs naturels, maintenant fossiles, y ont alors abaissé localement la teneur de l’uranium en 235U jusqu’à 0,3 % ; leur existence est attestée par la présence des descendants des pro- duits de fission, restés en place. L’enrichissement de cet uranium pauvre naturel pose un problème voisin de celui du réenrichissement des rejets appauvris provenant des usines de séparation isotopique. 1.2 Enrichissement de l’uranium Il a pour but d’élever la teneur en 235U de l’uranium de départ à une valeur optimale pour l’application désirée. Le choix d’un procédé de séparation isotopique pour enrichir l’uranium à l’échelle industrielle dépendra de l’origine de l’uranium de départ et de la teneur à produire (tableau 1). Il dépendra aussi de l’accessibilité de la technologie mise en jeu. (0) 1.3 Développement des principaux procédés Les recherches sur les procédés d’enrichissement de l’uranium ont commencé pendant la Seconde Guerre mondiale, dès que les propriétés nucléaires différentes des isotopes de masse 235 et 238 ont pu être précisées sur des échantillons séparés par le procédé électromagnétique de spectrographie de masse, qui reste une méthode pour la préparation de petites quantités d’isotopes complètement séparés. Ce procédé, bien que très coûteux, a été développé à l’échelle industrielle dès 1941 à Oak Ridge aux États-Unis (Calutron, § 3.6), dans un objectif militaire. Mais, dès ce moment, on a cherché un procédé moins onéreux dans le cadre du Tube Alloys Directorate britannique [3] et du Manhattan Project américain [4] [6]. Tous les procédés alors connus de séparation isotopique [7] et de tri de matériaux hétérogènes ont été systématiquement passés en revue pour les adapter à l’enrichissement [4]. Tableau 1 – Enrichissements en 235U actuellement utilisés dans les applications nucléaires Application (1) Enrichissement en 235U (%) Réacteurs de puissance : Graphite (M ) - CO2 (C ) U naturel Eau lourde (M, C ) : Candu U naturel Eau lourde (M ) - H2O (C ) 1,1 à 1,5 Graphite (M ) - CO2 (C ) : AGR 1,5 Eau légère (M, C ) : REB 2,2 à 2,6 Eau légère (M, C ) : REP 2,4 à 3,3 Haute température Surgénérateurs (U associé à Pu) 20 à 90 Autres réacteurs : Réacteurs de recherche 6 à 90 Moteurs de navires 5 à 90 Explosifs nucléaires (1) AGR Advanced Gas Reactor ; REB Réacteur à eau bouillante ; REP Réacteur à eau sous pression ; M modérateur ; C caloporteur.  10  90 ________________________________________________________________________________________________________ ENRICHISSEMENT DE L’URANIUM Toute reproduction sans autorisation du Centre français d’exploitation du droit de copie est strictement interdite. © Techniques de l’Ingénieur, traité Génie nucléaire B 3 600 − 3 I Séparation par diffusion gazeuse du gaz UF 6 (§ 3.1) à travers une paroi poreuse : ce procédé s’est révélé le moins cher à très grande échelle. Les cinq membres permanents du Conseil de sécurité de l’ONU (Organisation des Nations-Unies) emploient ce procédé de séparation dans leurs usines d’uranium très enrichi en 235 U (teneur supérieure à 90 %) : — les États-Unis à Oak Ridge dès 1945 [5] à Paducah (faible teneur) et à Portsmouth (1954-1956) ; — le Royaume-Uni à Capenhurst (faibles teneurs) [8], l’uranium très enrichi étant fourni par les États-Unis (accords Roosevelt-Churchill, puis Kennedy-MacMillan) ; — l’ URSS [9] [10] près de Sverdlovsk (1949) ; — la Chine à Lan Zhou [8] [11], aidée par l’URSS jusqu’à la rupture de leur alliance en 1957 ; — la France a construit une usine d’uranium très enrichi [8] [12] à Pierrelatte (1967). En dehors de ces grandes puissances nucléaires, le Japon a un pilote [13] et l’ Argentine une petite usine de diffusion gazeuse produisant de l’uranium fortement enrichi à 20 % nominal [14]. Dès 1954, les États-Unis, dans le cadre du programme Atoms for Peace [15], ont décidé la vente libre d’uranium enrichi pour les besoins civils (réacteurs nucléaires) sous le contrôle de l’Agence internationale de l’énergie atomique (à Vienne, depuis octobre 1957). Le démarrage de la uploads/Industriel/ b3600-pdf.pdf

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