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HAL Id: tel-01740462 https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01740462v1 Submitted on 22 Mar 2018 (v1), last revised 25 Jun 2018 (v2) HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers. L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés. Modélisation mathématique détaillée du procédé de réduction directe du minerai de fer Hamzeh Hamadeh To cite this version: Hamzeh Hamadeh. Modélisation mathématique détaillée du procédé de réduction directe du minerai de fer. Matériaux. Université de Lorraine, 2017. Français. tel-01740462v1 Université de Lorraine Ecole doctorale EMMA Modélisation mathématique détaillée du procédé de réduction directe du minerai de fer THESE Présentée et soutenue publiquement le 19 décembre 2017 pour l’obtenir du grade de Docteur de l’université de Lorraine (Science et Ingénierie des Matériaux) Présentée par Hamzeh HAMADEH Ingénieur de l’école polytechnique de l’université de Nantes Composition du jury : Institut Jean Lamour - Département SI2M Loïc FAVERGEON Rapporteurs Frédéric MARIAS Jean-Pierre BIRAT Examinateurs Sabine DENIS Fabrice PATISSON Thibault QUATRAVAUX Antonio TRUEBA Invité 3 Table des matières Nomenclature ..............................................................................................................................6 Introduction .................................................................................................................................9 I. MECANISME ET MODELISATION DE LA REDUCTION A L’ECHELLE D’UNE BOULETTE UNIQUE ..............................................................................................................13 I.1 Etude bibliographique ...............................................................................................13 I.1.a. Les réactions de réduction des oxydes de fer ....................................................13 I.1.b. Principaux phénomènes de transport associés aux réactions gaz-solide ...........14 I.1.c. Etudes cinétiques de la réduction des oxydes de fer par les gaz .......................15 I.1.d. Influence de la température ...............................................................................18 I.1.e. Influence de la composition de gaz sur la cinétique des réactions ....................19 I.1.f. Dépôts de carbone .............................................................................................21 I.2. Modèle cinétique d’une boulette unique ...................................................................23 I.2.a. Représentation géométrique ..............................................................................23 I.2.b. Principales hypothèses du modèle .....................................................................24 I.2.c. Détermination des paramètres physiques. .........................................................25 I.2.d. Détermination des paramètres thermodynamiques ...........................................26 I.2.e. Détermination des paramètres cinétiques ..........................................................27 I.2.f. Calcul des temps caractéristiques des étapes élémentaires ...............................27 I.2.g. Vitesse globale des réactions. ............................................................................29 I.2.h. Exemple de résultat ...........................................................................................31 I.3. Travail expérimental (Thermogravimétrie) ..............................................................32 I.4. Validation du modèle cinétique ................................................................................33 I.4.a. Réduction par (H2-He) et (CO-He) ...................................................................33 I.4.b. Réduction par (H2-CO-He) ................................................................................34 I.5 Conclusion ................................................................................................................36 II. MODELE MATHEMATIQUE DE FOUR A CUVE DE REDUCTION DIRECTE (‘REDUCTOR’) ........................................................................................................................39 II.1. Les technologies de réduction directe .......................................................................39 II.1.a. Procédé MIDREX .............................................................................................39 II.1.b. Procédé HYL .....................................................................................................41 II.1.c. Comparaison des procédés MIDREX et HYL ..................................................44 II.2. Bibliographie des modèles ........................................................................................45 4 II.3. Le modèle « REDUCTOR » actuel. .........................................................................47 II.3.a. Principe du modèle ............................................................................................47 II.3.b. Les variables et les réactions chimiques ...........................................................48 II.3.c. Les équations .....................................................................................................49 II.3.d. Calcul des paramètres thermophysiques ...........................................................54 II.3.e. Calcul des vitesses des réactions .......................................................................55 II.3.f. Maillage .............................................................................................................57 II.3.g. Conditions aux limites .......................................................................................58 II.3.h. Bilans globaux ...................................................................................................59 II.3.i. Principe de programme et méthodes de calculs ................................................59 II.3.j. Comparaison de REDUCTOR avec les modèles dans la littérature .................61 II.4. Résultats ....................................................................................................................63 II.4.a. Simulation des usines MIDREX .......................................................................63 II.4.b. Simulation d’une usine HYL III (ENERGIRON) .............................................71 II.4.c. Simulation d’une usine HYL auto reformage (ENERGIRON ZR) ..................77 II.5. Conclusion ................................................................................................................80 III. EXPLOITATION DU MODELE .................................................................................83 III.1. Calculs paramétriques ...........................................................................................83 III.1.a. Effet de la géométrie du réacteur ......................................................................83 III.1.b. Influence du débit de gaz ..................................................................................86 III.1.c. Influence de la composition du gaz de réduction ..............................................89 III.1.d. Influence du diamètre des boulettes du minerai de fer ......................................94 III.1.e. Conclusion sur l’étude paramétrique .................................................................96 III.2. Modélisation et simulation du reformeur ..............................................................97 III.2.a. Objectifs ............................................................................................................97 III.2.b. Principe du modèle ............................................................................................98 III.2.c. Donnée de simulation ........................................................................................99 III.2.d. Résultats et discussion .....................................................................................100 III.2.e. Couplage entre le modèle de reformeur et REDUCTOR ................................102 III.2.f. Conclusion sur la partie reformeur ..................................................................103 III.3. Pistes d’optimisation d’une usine MIDREX .......................................................104 III.3.a. Introduction d’un module d’enrichissement en CO (ACT) ............................104 III.3.b. Utilisation de gaz riche en H2 dans la zone de refroidissement ......................107 5 III.3.c. Utilisation du gaz de réduction comme gaz de refroidissement ......................110 III.3.d. Four MIDREX avec un cylindre au centre. .....................................................113 III.3.e. Conclusion sur la partie optimisation ..............................................................116 Conclusion générale et perspectives .......................................................................................119 Bibliographie ...........................................................................................................................123 Annexe A. Complément sur la résolution numérique par la méthode des volumes finis .......127 Annexe B. Modélisation du reformeur ...................................................................................133 Annexe C. Fichier de données de REDUCTOR .....................................................................139 6 Nomenclature a" aire spécifique de la surface d’échange gaz /solide (m%m&é()*+,& -. ) a01," aire spécifique de la boulette de départ (m%kg-5) a01,6+ aire spécifique de la boulette complètement réduite (m%kg-5) a) activité du carbone A surface du tube (m2) A* surface du demi-tube par unité de volume libre (m2 m-3) A& la moitié de la surface réfractaire par unité de volume libre (m2 m-3) c19, c10 chaleurs molaires moyennes du gaz, du solide (J mol-5K-5) c1,?9, c1,19 chaleur molaires moyennes du gaz de combustion, du gaz de procédé (J mol-5K-5) c* concentration molaire totale du gaz (mol m-.) D+A coefficient de diffusion effectif de l’espèce gazeuse i dans les pores du solide (m%s-5) D+AC coefficient de diffusion moléculaire effectif de l’espèce gazeuse i dans le mélange gazeux binaire i-j (m%s-5) DAD coefficient de diffusion moléculaire de l’espèce gazeuse i dans le mélange gazeux binaire i-j (m%. s-5) DAC coefficient de diffusion moléculaire de l’espèce gazeuse i dans le mélange gazeux multiconstituant (m%s-5) DFGA coefficient de diffusion du type Knudsen de l’espèce gazeuse i (m%s-5) D+FGA coefficient de diffusion effectif du type Knudsen de l’espèce gazeuse i (m%s-5) d)&A0* diamètre des cristallites (m) d)&A0*,A diamètre initial des cristallites (m) d)&A0*,? diamètre final des cristallites (m) d)&A0*,6+ diamètre moyen des cristallites de fer dans la boulette réduite (m) d9&(AG diamètre moyen des grains dans la boulette (m) d1 diamètre de la boulette de départ (m) d*+ diamètre extérieur des tubes (m) d*A diamètre intérieur des tubes (m) d) diamètre équivalent des boulettes du catalyseur D(, D& coefficient de dispersion axiale ou radiale (m%s-5) E( énergie d’activation (J mol-5) E?9 puissance émissive du corps noir pour le gaz de combustion (Wm-2) E* puissance émissive du corps noir pour le tube (Wm-2) F moitié de flux axiale (W m-2) G débit de gaz (mol m-%s-5) G19 densité de flux molaire du gaz de procédé (mol s-5m-%). G19 K densité de flux massique du gaz de procédé (kg s-5m-%). G?9 densité de flux molaire du gaz de combustion (mol s-5m-%). 7 h coefficient d’échange thermique gaz/solide (W m-%K-5) hAG coefficient de transfert de chaleur intérieur (W m-% K-5) KA constante d’équilibre de réaction i ki constante de vitesse de la réaction i (mol s–1 m–3) k9 coefficient de transfert externe (m s-5) k( coefficient d'absorption des gaz du four (m-1) k* conductivité des tubes (W K-5m-5) NOP conductivité du gaz de procédé (W K-5m-5) L longueur des tubes (m) L?R(CC+ longueur de flamme (m) M masse molaire (kg mol-5) m1 masse de la boulette de départ (kg) P pression (Pa) S terme de bilan thermique (W) r rayon (m) R constante des gaz parfaits (=8,314 J mol-5 K-5) Re nombre adimensionnel de Reynolds RUVW vitesse de disparition de CH4 (mol s-5m-.) RUXY vitesse de formation de CO2 (mol s-5m-.) rA vitesse de réaction i (mol s-5m-.) S terme source Sc nombre adimensionnel de Schmidt Sh nombre adimensionnel de Sherwood t temps (min) T9 température du gaz (K) T0 température du solide (K) T* température de la paroi extérieure du tube (K) TOP température du gaz de procédé (K) T \P température du gaz de combustion (K) U coefficient global de transfert de chaleur (W m-% K-5) u9 vitesse du gaz (m s-5) u9&, u9^ vitesse radiale, axiale, du gaz (m s-5) u0 vitesse du solide (m s-5) u0&, u0^ vitesse radiale, axiale, du solide (m s-5) W titre massique d’un constituant solide xA titre molaire d’espèce gazeuse X taux de conversion z hauteur dans le réacteur à partir du bas 8 Symboles grecs ΔrH enthalpie de réaction (J/mol) ε porosité du solide a temps caractéristique (s) εRA* porosité du lit εAGA," porosité moyenne de la boulette de départ ε* émissivité du tube λ conductivité thermique (W K-5m-5) µ9 viscosité de gaz (Pa s) ρ9 masse volumique de gaz (kg m-.) ρ0 concentration massique apparente du solide (kg m-.) ρ(11," masse volumique apparente de la boulette de départ (kg m-.) ef masse volumique de l’espèce j dans le lit (kg mRA* -.) ρg masse volumique de catalyseur (kg m-.) τ temps caractéristique (s) η facteur d’efficacité Indices a axial b boulette c catalyseur crist cristallite chim chimique diff diffusionnel fg gaz de combustion e entrée eff effectif eq équilibre g gaz grain grain i,j constituants intra intra-cristallite interc inter-cristallite interg intergranulaire 0, ini initial p particule pg gaz de procédé r radial s solide t tube z axial 9 Introduction L'industrie sidérurgique est un émetteur intensif de CO2. En effet, la production d'acier se fait majoritairement à partir de minerai de fer, par séparation du fer et de l'oxygène contenus dans le minerai de fer grâce à un agent réducteur qui contient du carbone. Elle nécessite aussi une grande dépense énergétique dont la majeure partie provient de combustibles uploads/s3/ modelisation-mathematique-detaillee-du-procede-de-fer.pdf