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N° d’ordre 2012ISAL0037 Année 2012 Thèse Réalisation de nouvelles structures de

N° d’ordre 2012ISAL0037 Année 2012 Thèse Réalisation de nouvelles structures de cellules solaires photovoltaïques à partir de couches minces de silicium cristallin sur substrat de silicium préparé par frittage de poudres Présentée devant L’institut national des sciences appliquées de Lyon Pour obtenir Le grade de docteur École doctorale : Électronique, Électrotechnique, Automatique Par Maïlys Grau (Ingénieur ESPCI) Soutenue le 4 mai 2012 devant la Commission d’examen Jury ALCUBILLA Ramón Professeur Rapporteur KAMINSKI-CACHOPO Anne Professeur Rapporteur LEMITI Mustapha Professeur Directeur MISSIAEN Jean-Michel Professeur Examinateur SERRA João Professeur Examinateur STRABONI Alain Professeur Examinateur Cette thèse a été préparée à l’Institut des Nanotechnologies de Lyon – INSA de Lyon et à l’entreprise S’TILE Cette thèse est accessible à l'adresse : http://theses.insa-lyon.fr/publication/2012ISAL0037/these.pdf © [G. Maïlys], [2012], INSA de Lyon, tous droits réservés Cette thèse est accessible à l'adresse : http://theses.insa-lyon.fr/publication/2012ISAL0037/these.pdf © [G. Maïlys], [2012], INSA de Lyon, tous droits réservés Maïlys Grau 3 2012 REMERCIEMENTS Je souhaite tout d’abord remercier Mustapha Lemiti et Alain Straboni pour m’avoir donné l’opportunité de faire cette thèse, mais aussi pour m’avoir guidé tout au long de celle-ci. Je remercie aussi Ramón Alcubilla, Anne Kaminski-Cachopo, Jean-Michel Missiaen et João Serra de m’avoir fait l’honneur de participer à mon jury de thèse. Je voudrais sincèrement remercier tout le personnel technique qui fait tourner le laboratoire, et en particulier Khaled Ayadi et Joëlle Grégoire. Leur travail et leur dévotion sont souvent sous- appréciés, alors que sans eux nous ne pourrions pas faire de choses aussi intéressantes sur la plateforme. Un grand merci aussi à Philippe Girard, qui sauve des vies tous les jours à coups d’électronique, et à Robert Perrin pour m’avoir appris la plomberie. Je remercie encore Evelyne Thomas et Laurence Gramain (profitez bien de la retraite !), Virginie Lagarde, Armel Descamps, Christiane Dubois, Andreï Sabac, Brice Gauthier, Cécile Jamois, Christophe Malhaire qui m’ont tous aidé à un moment ou à un autre dans mon travail de thèse. Je remercie les membres de l’équipe photovoltaïque, avec qui j’ai eu de nombreux bons moments et discussions intéressantes. Merci à Alain Fave, avec qui j’ai eu le plaisir de partager le bureau pendant ces trois ans, Erwann Fourmond, Tetyana Nychyporuk, Danièle Blanc- Pélissier, Fabien Mandorlo (prends bien soin du réacteur !), Barbara Bazer-Bachi et Caroline Boulord, Maxime Forster, Hubert Hody, Julien Dupuis, Romain Couderc, Gilles Poulain et Aurélien Gaufres, ainsi que les deux stagiaires que j’ai encadré, Antoine Debore et Nguyên Nhat Thai. Merci à toute l’équipe de S’TILE, pour leur accueil, leur générosité et leur bonne ambiance. Je remercie Pierre Bellanger, David Blangis, Laëtitia Desclaux, Gaëtan Lorrillère, Damien Joyau, Alioune Sow, Bertille Sionneau, Elise Leclère, Florent Dupont, Jean-Baptiste Brette, Youssouf Boye, Emmanuel Turlot et ce sacré Tomo Skelo ! J’aimerais aussi remercier mes amis, pour être toujours là quand il faut et en particulier ceux que j’ai accompagnés sur les marche d’escaliers pendant ces trois années de thèse. Enfin, je souhaite remercier mes parents, mes sœurs et surtout Etienne, qui m’a soutenue tout au long de cette thèse et bien avant encore, dans les pires comme dans les meilleurs moments. Cette thèse est accessible à l'adresse : http://theses.insa-lyon.fr/publication/2012ISAL0037/these.pdf © [G. Maïlys], [2012], INSA de Lyon, tous droits réservés Maïlys Grau 4 2012 RESUME Les cellules photovoltaïques en couches minces de silicium cristallin sont des candidates prometteuses pour réduire le prix du watt-crête de l'énergie photovoltaïque, grâce à une très faible utilisation de silicium de haute pureté. Dans notre cas, les couches actives de silicium sont supportées par des substrats, de bas coût et compatibles avec les conditions de haute température nécessaires à une croissance cristalline rapide et de bonne qualité des couches. La société S’TILE développe ces substrats, par frittage à partir de poudres de silicium, et en recristallisant les plaquettes ainsi obtenues. Le but de cette thèse est de valoriser ce substrat pour l’industrie photovoltaïque et de démontrer qu’il est adapté à la fabrication de cellules solaires à bas coût et rendement élevé. Ces travaux utilisent le procédé d’épitaxie de silicium, qui est central pour fabriquer des cellules minces. Ils s’articulent autour de deux axes principaux. Le premier est la fabrication de cellules solaires et leur optimisation sur des substrats de référence monocristallins. Dans ce cadre, de nombreuses voies ont été explorées : l’utilisation de réflecteurs de Bragg en silicium poreux, l’optimisation du dopage de l’émetteur, la formation de gradients de dopage dans la base et l’utilisation de structures à émetteur en face arrière. Ces études ont permis d’évaluer le potentiel de ces différentes voies ; des résultats prometteurs pour l’amélioration du rendement de conversion des cellules sur couches minces ont été obtenus. Le second axe de la thèse est la fabrication de cellules sur les substrats frittés préparés par S’TILE et l’application des moyens développés dans le cadre du premier axe pour améliorer ces cellules. Les rendements encoura- geants obtenus ont ainsi démontré la faisabilité de cellules solaires sur les substrats réalisés par le procédé de frittage à bas coût développé par la société S’TILE. Cette thèse est accessible à l'adresse : http://theses.insa-lyon.fr/publication/2012ISAL0037/these.pdf © [G. Maïlys], [2012], INSA de Lyon, tous droits réservés Maïlys Grau 5 2012 ABSTRACT Crystalline silicon thin-film solar cells are promising candidates to reduce the watt-peak prices of photovoltaic energy, thanks to a much smaller use of high purity silicon. In our case, the active layers of silicon are supported by substrates. These substrates have low production costs and are compatible with the high temperature process steps, which are necessary to a rapid and high-quality crystalline growth. The company S’TILE develops these substrates, by sintering silicon powders and recrystallizing the obtained wafers. The objective of this PhD thesis is to pinpoint the relevance of this substrate for the photovoltaics industry and demonstrate that it is adapted to the fabrication of solar cells with low cost and high efficiency. This work uses the epitaxy process, which is central to fabricate these thin-film cells. It is organized in two main axes. The first one is the fabrication of solar cells and their optimization on monocrystalline reference substrates. Several optimization pathways have been tested: the use of porous silicon Bragg reflectors, the optimization of emitter doping, the base variable doping and the use of rear emitter structures. The studies permitted to unveil the potential of each pathway; promising results were obtained for the improvement of thin-film solar cell conversion efficiency. The second axis of the thesis is the cell fabrication on the substrates prepared by S’TILE and the application of the means developed in the first axis to improve these cells. Encouraging efficiencies have demonstrated the feasibility of solar cells on the substrates made by the low-cost process developed by S’TILE. Cette thèse est accessible à l'adresse : http://theses.insa-lyon.fr/publication/2012ISAL0037/these.pdf © [G. Maïlys], [2012], INSA de Lyon, tous droits réservés Maïlys Grau 6 2012 TABLE DES MATIERES Remerciements ....................................................................................................................... 3 Résumé .................................................................................................................................. 4 Abstract .................................................................................................................................. 5 Table des matières .................................................................................................................. 6 Introduction ........................................................................................................................... 9 Chapitre I. État de l’art ..................................................................................................... 15 I.1 Les cellules solaires conventionnelles ........................................................................... 17 I.1.1 Le contexte énergétique ....................................................................................... 17 I.1.1.1 La situation énergétique mondiale 17 I.1.1.2 La place du photovoltaïque 18 I.1.1.3 Les différentes filières du photovoltaïque 21 I.1.2 Fonctionnement d’une cellule solaire au silicium cristallin ................................... 22 I.1.2.1 Principe de fonctionnement 22 I.1.2.2 La cellule idéale 23 I.1.2.3 Les pertes physiques et technologiques 25 I.1.3 Le procédé de fabrication de cellules solaire en silicium massif ............................. 28 I.1.3.1 Le matériau silicium 28 I.1.3.2 Les plaquettes de silicium 30 I.1.3.3 Les cellules solaires et les modules 31 I.2 Les cellules solaires en couches minces de silicium cristallin......................................... 32 I.2.1 Caractéristiques principales .................................................................................. 32 I.2.1.1 Avantages des cellules minces 33 I.2.1.2 Éviter les pertes en absorption 35 I.2.1.3 Éviter les pertes par recombinaison 37 I.2.1.4 Difficultés technologiques 38 I.2.2 Etat de l’art sur le rendement des cellules minces ................................................. 39 I.2.2.1 Approche hauts rendements sur silicium de haute qualité 39 I.2.2.2 Approche sur substrats bas coût 42 I.2.2.3 Transfert de couche 46 I.3 L’entreprise S’TILE et son procédé ............................................................................. 49 I.3.1 Présentation de l’entreprise .................................................................................. 49 I.3.2 La recristallisation des plaquettes frittées .............................................................. 51 I.3.2.1 Les techniques de recristallisation 51 I.3.2.2 Caractéristiques des plaquettes obtenues 52 I.4 Conclusion du Chapitre I ........................................................................................... 54 Chapitre II. Épitaxie en phase vapeur .............................................................................. 57 II.1 Notions théoriques ...................................................................................................... 59 II.1.1 Terminologie ....................................................................................................... 59 II.1.2 Le système Si-H-Cl .............................................................................................. 60 II.1.2.1 Les gaz précurseurs 61 Cette thèse est accessible à l'adresse : http://theses.insa-lyon.fr/publication/2012ISAL0037/these.pdf © [G. Maïlys], [2012], INSA de Lyon, tous droits réservés Maïlys Grau 7 2012 II.1.2.2 Déroulement de l’épitaxie 61 II.1.2.3 Les différents régimes 63 II.1.2.4 Cinétique 65 II.1.2.5 Dynamique des fluides 67 II.1.2.6 Influence de l’orientation cristalline 69 II.1.3 Le dopage ............................................................................................................ 70 II.1.4 Les défauts ........................................................................................................... 72 II.2 Étude expérimentale .................................................................................................... 73 II.2.1 Description du réacteur utilisé ............................................................................. 73 II.2.2 Le processus d’épitaxie ......................................................................................... 75 II.2.3 Rendement de l’épitaxie ....................................................................................... 76 II.3 Caractérisation des couches obtenues .......................................................................... 77 II.3.1 Vitesse de croissance ............................................................................................ 77 II.3.2 Qualité du matériau ............................................................................................. 78 II.3.2.1 Mesures électriques 78 II.3.2.2 Autres mesures 80 II.3.3 Dopage des couches épitaxiées ............................................................................. 81 uploads/Geographie/ 40111203.pdf