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HAL Id: tel-00846873 https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00846873 Submitted on 22 Jul 2013 HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers. L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés. Production d’hydrogène par la serpentinisation des roches mantelliques : apport de la modélisation à la compréhension des processus physiques et géochimiques Florian Perez To cite this version: Florian Perez. Production d’hydrogène par la serpentinisation des roches mantelliques : apport de la modélisation à la compréhension des processus physiques et géochimiques. Sciences de la Terre. Université de Bretagne occidentale - Brest, 2012. Français. NNT : 2012BRES0040. tel-00846873 THÈSE / UNIVERSITÉ DE BRETAGNE OCCIDENTALE sous le sceau de l’Université européenne de Bretagne pour obtenir le titre de Docteur DOCTEUR DE L’UNIVERSITÉ DE BRETAGNE OCCIDENTALE Mention : Chimie Marine École Doctorale des Sciences de la Mer présentée par Florian Perez Préparée à l'Ifremer et au CEA Production d'hydrogène par la serpentinisation des roches mantelliques Apport de la modélisation à la compréhension des processus physiques et géochimiques Thèse soutenue le 21 novembre 2012 devant le jury composé de : Patrick GOBLET Rapporteur Olivier VIDAL Rapporteur Philippe GOUZE Examinateur Marcia MAÏA Examinatrice Ricardo RISO Examinateur Jean Luc CHARLOU Directeur de thèse Philippe JEAN-BAPTISTE Co-directeur de thèse Claude MÜGLER Co-directrice de thèse Résumé La circulation hydrothermale médio-océanique est un élément clé dans le transfert de chaleur et de matière des profondeurs de la Terre vers sa surface. De nombreux sites hydrothermaux ont été découverts et certains produisent de grandes quantités d’hydrogène et de méthane. Dans ce manuscrit, on s’intéresse plus particulièrement au site de Rainbow (36°N), situé sur la dorsale médio-atlantique. Les fortes concentrations d’hydrogène ([H2]=16 mM kg-1) et de méthane ([CH4]=2,5 mM kg-1) des fluides chauds (~365°C) émis par ce site ont été interprétées comme étant issues de l’hydratation des péridotites du diapir mantellique qui constitue son socle géologique. Pourtant l’hydratation des péridotites, ou serpentinisation, n’est peut-être pas l’unique origine de cet hydrogène : en profondeur, à proximité de la source de chaleur, l’altération d’assemblages gabbroïques pourrait également conduire à des assemblages minéralogiques secondaires (chlorite + talc + magnétite + trémolite) et à la formation d’hydrogène. Ces processus géochimiques d’altération des roches dépendent fortement des caractéristiques de l’écoulement des fluides au sein de la matrice poreuse et fracturée du site. En premier lieu, notre étude se focalise sur la caractérisation de la circulation hydrothermale du site de Rainbow (profondeur, vitesses d’écoulement, champ de perméabilité), des processus physiques (séparation de phase, stabilité de la source chaude) et de leurs conséquences sur les caractéristiques physiques des fluides émis au niveau des évents. Les éléments de réponse proviennent de simulations numériques réalisées avec un code thermo-hydraulique développé pour cette étude sous la structure logicielle Cast3M. Ce code résout les équations de conservation de la masse et de l’énergie dans le milieu poreux que constitue la croûte océanique. Ces équations sont fortement non-linéaires et couplées entre elles en raison de la prise en compte des fortes variations des propriétés des fluides en fonction de la température et de la pression. Cet outil numérique a permis de proposer une modélisation conceptuelle du site de Rainbow permettant de restituer les fortes températures et débits massiques de fluides mesurés à la surface de la croûte océanique. Plusieurs résultats importants en découlent : (i) seule une configuration axisymétrique permet de simuler d’aussi grands flux massiques que ceux estimés in situ, (ii) la circulation hydrothermale peut être de faible extension horizontale (quelques kilomètres), (iii) elle doit très probablement être canalisée par un chemin préférentiel de forte perméabilité, (iv) elle peut être stable sur plusieurs milliers d’années. Dans une seconde phase, afin de modéliser la production d’hydrogène, un code géochimique a également été développé. Le modèle géochimique est basé sur la réaction d’hydratation d’une harzburgite de composition représentative des roches ultra-basiques rencontrées sur les sites ultra-basiques de la dorsale médio-atlantique. Le modèle d’hydratation prend en compte la gestion des solutions solides, un impératif pour une description correcte de la quantité de fer disponible à l’oxydation et donc pour une estimation de la quantité d’hydrogène produit. À l’aide des logiciels EQ3/6 et Supcrt92, la production d’hydrogène, la consommation d’eau et la production de chaleur au cours de la réaction de serpentinisation ont été quantifiées et exprimées en fonction du couple (température, rapport eau/roche). Certaines caractéristiques des cinétiques de réaction ont été déterminées au préalable à l’aide d’un modèle 0D. Le modèle géochimique a ensuite été chaîné au modèle thermo-hydraulique. Grâce à ce modèle, nous avons pu (i) déterminer la valeur de l’amplitude de la constante de réaction (Kr) et la masse initiale de roche pouvant être hydratée dans le socle rocheux du site de Rainbow ; (ii) nous avons estimé la quantité d’hydrogène produite à 3×108 mol an-1 et (iii) montré que le site de Rainbow pouvait maintenir sa production pendant une période supérieure à 25 000 ans ; (iv) enfin, nous avons montrer que l’hydrogène est produit par serpentinisation en amont de la zone de décharge. Abstract Hydrothermal activity along the axis of mid-ocean ridges is a key driver for energy and matter transfer from the Earth’s interior to the ocean floor. Numerous hydrothermal sites have been discovered, and some of them emit high quantities of hydrogen and methane. In this manuscript, the presented studies focus on the Rainbow site (36°N), situated on the Mid-Atlantic Ridge crest. The high hydrogen and methane concentrations ([H2]=16 mM kg-1 and [CH4]=2,5 mM kg-1) of the hot fluids at this site have been interpreted as indicators of ongoing serpentiniation processes. However, such high hydrogen and methane concentrations might be also produced by gabbroic alteration processes which could lead to a mineral assemblage such as chlorite + talc + magnetite + tremolite. These alteration processes are strongly dependent on the hydrothermal circulation characteristics and behaviours. In a first step, our study focuses on the description of the hydrothermal circulation of the Rainbow site (depth, water velocities, permeability field), the physical process (phase separation, heat source stability), and their consequences on the exiting-fluids characteristics. Our reasoning is based on numerical simulations using a code we developed in the Cast3M framework. This code solves the coupled equations of mass and energy balances which are highly non-linear equations. We proposed a conceptual model that allows us to simulate the high temperatures and high mass fluxes of the Rainbow site. We showed that (i) comparing 2D and axisymmetric simulations, only axisymmetric simulations led simultaneously to realistic temperature and flux ; (ii) hydrothermal circulation can be of a small dimension (~3-5 km) (iii) and should probably be canalized by a fault or a preferential pathway ; (iv) can be stable on several thousands of years. In a second step, in order to model hydrogen production, a geochemical model was also developed. It is based on the hydration reaction of a harzburgite which is representative of ultra-basic rocks. This geochemical model takes into account solid solutions and the oxidation state of Fe ions, two necessary conditions for a correct modeling of hydrogen production. Based on the use of the EQ3/6 code, the Supcrt92 code, and the Cast3M code, this model also estimates the quantity of water consumed and the heat generated during hydration as a function of temperature and water/rock ratio. The model has been coupled to the thermo-hydraulic model previously introduced. Thanks to these models, (i) we determined the value of the amplitude of the reaction constant (Kr) and the initial mass of rock that could be hydrated at depth at the Rainbow vent site; (ii) we estimated the hydrogen production at 3×108 mol yr-1; (iii) we showed that the site could sustain this production for much more than 25,000 yrs, (iv) and that hydrogen production takes place before the water reaches the upward-flow zone. Ce travail de thèse n’aurait pas été possible sans son cofinancement par le Commissariat à l’Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives (CEA) et par l’Institut Français de Recherche pour l’Exploitation de la Mer (IFREMER). Je tiens à remercier les directions scientifiques de chacun de ces organismes ainsi que le laboratoire des Sciences du Climat et de l’Environnement du CEA et le département des Géosciences Marines de l’IFREMER pour m’avoir permis de réaliser ce travail de thèse. C’est avec grand plaisir qu’ici je remercie Patrick Goblet et Olivier Vidal pour avoir accepté d’être les rapporteurs de ma thèse, ainsi que Ricardo Riso, Marcia Maïa et Philippe Gouze pour avoir bien voulu juger ma thèse et ma soutenance. Merci à Jean Luc Charlou, Philippe Jean-Baptiste et Claude Mügler pour leur encadrement pendant ces trois ans. Je n’oublie pas Jérémy Patin, Damien Régnier, Pascal Maugis, que j’ai pu côtoyer dans les premières années de ma thèse et qui m’ont souvent aidé. Un merci chaleureux uploads/Industriel/ these-2012-edsm-chimie-marine-perez-florian.pdf