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UNIVERSITÉ DU QUÉBEC INSTITUT NATIONAL DE LA RECHERCHE SCIENTIFIQUE CENTRE EAU

UNIVERSITÉ DU QUÉBEC INSTITUT NATIONAL DE LA RECHERCHE SCIENTIFIQUE CENTRE EAU TERRE ENVIRONNEMENT DÉCONTAMINATION DES SOLS POLLUÉS PAR DES MÉTAUX, DU PENTACHLOROPHÉNOL ET DES DIOXINES ET FURANES Par Nicolas REYNIER Thèse présentée pour l'obtention du grade de Philosophire Doctor, Ph.D. En sciences de la terre, programme géré conjointement par l'INRS et l'Université Laval Jury d'évaluation Présidente du jury et examinatrice externe Examinateur externe Examinateur interne Directeur de recherche Codirecteur de recherche © Droits réservés de Nicolas REYNIER, 2012 Catherine Mulligan Université Concordia Hubert Cabana Université de Sherbrooke Simon Besner Institut de recherche d'Hydro-Québec Jean-François Blais INRS Centre Eau Terre Environnement Guy Mercier INRS Centre Eau Terre Environnement , - -- -- - --- ---- - ------- ----------- - - REMERCIEMENTS Je souhaite remercier sincèrement et chaleureusement Jean François Blais et Guy Mercier, mes directeur et codirecteur de recherche. Je vous remercie de m'avoir accepté en doctorat, de m'avoir laissé mener ce projet de recherche et d'avoir permis sa réalisation. Merci pour votre confiance dans mes travaux, votre soutien, votre enseignement et vos conseils avisés qui m'ont permis de réaliser mes études doctorales dans les meilleures conditions. J'adresse ma plus profonde reconnaissance à Catherine Mulligan, Hubert Cabana, Simon Besner et Mario Bergeron d'avoir accepté d'examiner mes travaux de recherche. Je remercie également Simon Besner, François Aubre, Robert Lacasse et Louis Gastonguay pour leurs conseils et leurs participations à ce projet. Je souhaite également remercier tous ceux qui m'ont apporté leur aide au cours de ce doctorat, Suzanne Dussault et Stéphane Prémont au niveau administratif, Pauline Fournier et Sébastien Duval au niveau analytique ainsi que Myriam Chartier et Lan Tran Huong au laboratoire. Un grand merci à tous mes collègues de laboratoire et amis, en particulier Amélie Janin pour son aide, ses conseils avisés et sa rigueur scientifique. Merci à Lucie Coudert pour sa collaboration dans nos deux projets, ses conseils et son travail d'une grande qualité réalisé dans le cadre de cette thèse tant au niveau expérimental que bibliographique et rédactionnel. Merci également à François Zaviska pour ses idées et son aide apportée au cours de ce doctorat. Je profite également de cette occasion pour remercier Pierre Bausch, Vincent Métro et Julien Mocellin pour leur contribution et leur investissement dans ce projet de recherche. Merci à ma famille, en particulier à mes parents et à mes grands-parents qui m'ont permis de faire des études supérieures et de poursuivre mes études au Québec. Merci à mon frère et ma sœur pour leur soutien. Enfin je souhaite remercier la personne sans qui je n'aurai pas réalisé cette thèse, mon épouse, Claire Cadot-Reynier, qui m'a encouragé, soutenu et aidé pendant ces deux ans et demi de doctorat. À mes enfants Django et Lino, je vous dédie le fruit de ces recherches en décontamination environnementale. iii AVANT-PROPOS L'objectif de ce doctorat était de développer un procédé de remédiation de sol contaminé par des métaux, du PCP et des PCDDF. Une demande d'octroi au programme RDC (recherche et développement corporative) du CRSNG a été acceptée pour le financement et la poursuite de ce projet en collaboration avec un partenaire industriel aux échelles laboratoire et pilote. Les fruits de cette recherche ont été valorisés sous forme de quatre articles scientifiques (prêts à être soumis) et le procédé développé est en instance de brevet: Reynier N., Blais J. F. & Mercier G. (2011) Process far decantaminatian af sail palluted by meta/s, pentach/arophena/, diaxins and furans and cantaminants remava/ from /eachates . . Demande de brevet informelle au Canada, No. 2.762.060, 16 décembre 2011. Au cours de ce doctorat, deux autres projets de recherche ont également été suivis: • La supervision d'un projet de traitement d'effluent industriel issu du domaine de l'énergie de Janvier 2011 à Juillet 2011. • La coordination d'un projet de recherche sur la décontamination de déchets de bois traité d'Avril 2011 à Avril 2012. Ce deuxième projet a donné lieu à plusieurs conférences: Coudert L., Janin A, Reynier N., Blais J. F., Mercier G. & Cooper P. A (2011). Traitement de lixiviats acides issus de la décontamination des déchets de bois traités par coagulation- précipitation, électrodéposition et échange ionique. ACQE, 26e Conférence régionale de l'EST sur la qualité de l'eau, Québec, Québec, Octobre 2011. Coudert L., Blais J. F., Mercier G., Janin A, Cooper P. A, Morris P., Gastonguay L., Janin A & Reynier N. (2012). Pilot scale demonstration of CCA-, ACQ-, CA-treated wood wastes recycling process. AWPA, 108th Annual Meeting, Nashville, Tennessee, April 2012. Coudert L., Gastonguay L., Blais J.F., Mercier G., Cooper P., Morris P., Janin A., Reynier N. (2012). Scale-up of a chemical pro cess for copper-based preservative-treated wood wastes recycling. IRG-WP, Kuala Lumpur, Malaysia, May 2012. v RÉSUMÉ Le Canada, comme beaucoup de pays industrialisés, possèdent de nombreux sites de stockage de bois traité fortement contaminés par des polluants organiques (pentachlorophénol (PCP), dioxines et furanes (PCDDF) et inorganiques (As, Cu et Cr). Il n'existe pas actuellement de technologies capables de décontaminer efficacement et, à des coûts raisonnables, ce type de contamination mixte. Étant donné l'absence de technologies appropriées, les approches retenues ont été la stabilisation chimique ou solidification, ou encore, l'excavation et l'enfouissement des sols contaminés. Or, ces approches sont, à tout le moins, fortement discutables d'un point de vue environnemental et sont d'ailleurs proscrites dans bien des situations. La décontamination et la protection des sols et des terrains contaminés apportent de nombreux avantages pour le Canada à la fois économique et politique (réduction de la part des terrains contaminés inscrits au déficit budgétaire), écologique (préservation de l'environnement et réduction des déchets associés à certaines filières de traitements) et sanitaire en raison de la toxicité des contaminants. La réalisation de ce doctorat a permis de mettre à jour les connaissances théoriques et techniques requises pour amener, à l'échelle industrielle, une nouvelle technologie simple (solubilisation conjointe des métaux et des polluants organiques), sécuritaire (utilisation de produits chimiques inoffensifs, réutilisation des eaux de procédé) et performante (capable de réduire les teneurs en contaminants sous le seuil du critère C du Gouvernement du Québec) de décontamination de sites. Les recherches effectuées ont permis d'identifier deux filières technologiques efficaces pour l'enlèvement des métaux (As, Cr et Cu) et du PCP à partir de quatre sols présentant des teneurs variables de ces contaminants. Les teneurs en PCDDF de ces sols sont également à des concentrations supérieures au critère C voir au critère D de la réglementation du Québec. Les quatre sols étudiés proviennent de trois sites de stockage de bois traité en cours ou en projet de réhabilitation. Les teneurs mesurées en polluants dans ces quatre sols se situent dans les gammes suivantes: 50 à 250 mg As/kg, 35 à 220 mg Cr/kg et 80 à 350 mg Cu/kg, 2 à 30 mg PCP/kg et 1 300 à 6 500 ng TEQ-PCDDF/kg. Les deux procédés (flottation acide et lixiviation basique) ont été comparés pour décontaminer chacun des quatre sols présentant des contaminations variables en métaux et en PCP. Les essais ont été réalisés avec des masses de 100 g de sol (fraction 0 - 2 mm) en bécher de 2 L ou en cellule de flottation. vii La flottation du sol en milieu sulfurique pendant 1 h à 60°C avec trois cycles de flottation en utilisant le surfactant cocamidopropylbétaine (BW) à 1 % a permis de solubiliser les métaux avec des rendements moyens respectifs pour le Cr, le Cu et l'As de 51, 85 et 90%. Les teneurs finales en métaux dans les sols étaient inférieures au critère B. Le PCP a été solubilisé du sol à un rendement moyen pour les quatre sols de 62%. D'un autre côté, la lixiviation basique des sols pendant 2 h à 80°C a permis de solubiliser le Cr, le Cu et l'As avec des rendements moyens respectifs de 32, 60 et 77%. Trois des quatre sols avaient des teneurs en métaux inférieures au critère B après traitement. Pour le PCP, le rendement moyen pour les quatre sols était de 87%. Les teneurs des quatre sols étaient inférieures au critère C et relativement proches du critère B. Par la suite, la performance des deux procédés chimiques a été évaluée pour l'enlèvement des PCDDF à partir des sols contaminés. Les conditions opératoires du procédé le plus performant pour l'enlèvement simultané des métaux, PCP et PCDDF ont été optimisées et la récupération des polluants par différentes techniques de précipitation, adsorption et d'échange ionique a été étudiée. La réutilisation en continu des eaux de procédé et l'évaluation technico-économique du procédé ont également été réalisées. L'optimisation du procédé de lixiviation basique par la méthodologie des plans d'expériences a permis la décontamination des quatre sols avec des teneurs finales en As, en Cr, en Cu, en PCP et en PCDDF inférieures au critère C (excepté pour les PCDDF de l'un des quatre sols). Plusieurs modes de traitement ont été étudiés dans le but de pouvoir rejeter ces effluents dans les égouts ou de pouvoir les recycler dans le procédé de décontamination sans risque de perte d'efficacité. Les résultats ont permis de montrer l'efficacité du traitement uploads/Geographie/decontamination-des-sols-pollues-par-des-metaux-du-pentachlorophenol-et-des-dioxines-et-furanes.pdf